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納米纖維可以顯著提高材料的力學(xué)性能，被認為是制備混合水凝膠的理想剛性增強材料。但不透明納米纖維在水凝膠基體中的層狀沉積或不均勻分布會導(dǎo)致混合水凝膠的機械性能變低，透明度變差。在不影響透明性的前提下，制備一種堅韌、可拉伸、均勻的納米纖維增強離子導(dǎo)電水凝膠仍然是一項巨大的挑戰(zhàn)。

東華大學(xué)紡織學(xué)院丁彬、張世超團隊在《Advanced functional materials》上以“In Situ Synthesis of Mechanically Robust, Transparent Nanofiber-Reinforced Hydrogels for Highly Sensitive Multiple Sensing”為題，報道了一種具有機械和電子穩(wěn)定性的透明納米纖維增強的SFRHs水凝膠。

研究團隊將二氧化硅納米纖維、乙烯基硅烷巧妙地整合入海藻酸鈉(SA)/聚丙烯酰胺（PAM）水凝膠中，制備了一種透明納米纖維增強的SFRHs水凝膠，其中PAM鏈通過硅烷共價連接到二氧化硅納米纖維上，形成堅固的界面化學(xué)鍵。此外，二氧化硅納米纖維和PAM鏈之間的界面提供了非共價的相互作用(例如氫鍵)，在拉伸過程中可能會斷裂和重組，耗散能量并使水凝膠網(wǎng)絡(luò)均勻化。

SFRHs的制備

二氧化硅納米纖維的高長徑比和納米纖維與水凝膠網(wǎng)絡(luò)之間穩(wěn)定的界面結(jié)合，都有助于SFRHs具有優(yōu)異的力學(xué)性能。研究團隊首先制備了不含硅烷的硅納米纖維增強水凝膠，界面上只存在物理鍵合，將此水凝膠記為p-SFRHs。當硅納米纖維的長徑比從50增加到400時，其力學(xué)強度有較大提高(從0.11 MPa增加到0.24 MPa)，這可能與界面強度的提高有關(guān)。

為了提高界面負載傳遞效率，在納米纖維和水凝膠基體之間引入TMSPMA，將此水凝膠記為c-SFRHs。c-SFRHs的力學(xué)強度為0.3 MPa，應(yīng)變?yōu)?400%, 楊氏模量為0.11 MPa，其高模量是遠遠優(yōu)于現(xiàn)有的具有相似的高含水量的可拉伸堅韌水凝膠。

為了深入了解納米纖維的增強機制，采用全原子分子動力學(xué)(MD)模擬方法，量化了L/d比和共價鍵對sfrh界面性能的影響。兩種具有不同L/d比的硅納米纖維p-SFRH5、p-SFRH10，以及額外引入TMSPMA的c-SFRH10被作為三種模型。結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著L/d比的增加，相互作用能從1135增加到2241 kJ·mol-1，表明物理相互作用增強，如范德華力、庫侖力，以及硅納米纖維和水凝膠基質(zhì)之間的氫鍵。引入穩(wěn)定的共價鍵后，復(fù)合水凝膠的界面能顯著提高到4000 kJ·mol-1。此外，對三種模型的界面摩擦進行了拉拔模擬，以動能損失為基礎(chǔ)，計算了三種模型的界面摩擦力。c-SFRH10的最大摩擦力為3.34 nN (p-SFRH5和p-SFRH10分別為1.06和1.87 nN)。這種巨大的摩擦力使得硅納米纖維和水凝膠基體之間很難發(fā)生滑動，這與觀察到的c-SFRHs表現(xiàn)出最高的模量和強度是一致的。

SFRHs力學(xué)特性和強化機制

與p-SFRHs的小滯后相比，c-SFRHs在加卸載循環(huán)實驗中表現(xiàn)出更大的滯后，而卸載后的永久變形幾乎可以忽略不計，突出了其韌性和超彈性。經(jīng)過1000次循環(huán)拉伸試驗后，c-SFRHs的楊氏模量、最大應(yīng)力和能量損失系數(shù)均沒有顯著下降。與脆性的傳統(tǒng)水凝膠相比，SFRHs顯示出強大的壓縮回彈性和高壓縮應(yīng)力(90%應(yīng)變時為2.6 MPa)。此外，它們可以在如此大的應(yīng)變下被反復(fù)壓縮而不會發(fā)生結(jié)構(gòu)坍塌。另外，實驗發(fā)現(xiàn)隨著二氧化硅納米纖維含量的增加，阻抗逐漸降低，表明SFRHs的離子電導(dǎo)率呈不斷增加的趨勢。離子電導(dǎo)率的提高歸因于兩個效應(yīng)：首先，非導(dǎo)電性二氧化硅納米纖維在復(fù)合水凝膠中占有較小的體積，確保了離子在水中的高遷移率。其次，具有高長徑比和酸性表面(-OH基)的二氧化硅納米纖維吸引反離子，在整個水凝膠中形成一個連續(xù)的高導(dǎo)電通道。

SFRHs的超彈性和離子電導(dǎo)率

SFRHs在較寬的傳感范圍內(nèi)具有較高的靈敏度和循環(huán)穩(wěn)定性，可用于監(jiān)測人體運動和脈搏跳動。SFRHs能夠有效監(jiān)測復(fù)雜而微小的外界刺激，比如書寫字跡等等，這在字跡防偽等領(lǐng)域有重要的潛在應(yīng)用價值。

SFRHs的傳感性能

論文題目：In Situ Synthesis of Mechanically Robust, Transparent Nanofiber-Reinforced Hydrogels for Highly Sensitive Multiple Sensing

DOI: 10.1002/adfm.202103117

（來源：高分子科學(xué)前沿）